德国Becker&Hickl GmbH公司的HPM-100混合型单光子探测器结合了滨松公司R10467-40 GaAsP混合型PMT管与前置放大器和高压模块在一个紧凑的外壳中。混合型PMT的原理与R10467-40的GaAsP阴极结合，提供优异的定时分辨率，干净的TCSPC仪器响应函数，高探测量子效率和极低的后脉冲概率。实际上没有后脉冲可以带来荧光衰减曲线记录的动态范围大大增加。在不需要做互相关的情况下，通过一个探测器就可以得到100ns相关时间的FCS曲线。HPM-100探测器通过B&H TCSPC系统的DCC-100探测器控制器来进行操作。

工作原理

混合型PMT的基本原理如图1所示。光电阴极发射的光电子被强电场加速，直接注入到硅雪崩二极管中。

图1：Hybrid Detector工作原理

当一个加速的光电子撞击雪崩二极管时，它会在硅中产生大量的电子空穴对。这些载流子被雪崩二极管的线性增益进一步放大。
与其他单光子探测器原理相比，混合型PMT的原理有许多有点。其中一个明显的优点就是在单个过程中获得大量的增益。因此，该探测器可以用来区分同时探测到的一个、两个甚至多个光子。在TCSPC的应用中，低振幅波动几乎消除了恒比鉴别器（CFD）对时间抖动的影响。
对于TCSPC更重要的是，光电阴极和APD之间的高加速电压保障了极低的渡越时间扩展。在8kV的加速电压下，电子飞行时间的渡越时间扩散仅有50ps。此外，混合型PMT的TCSPC仪器响应函数是非常干净的，没有明显的尾部、凸起或二次峰。
与传统的PMT相比，混合型PMT在计数效率方面也有优势。在传统的PMT中，一部分光电子在电子倍增系统中的第一个打拿级（Dynode）上丢失。电子不是被倍增，而是被吸收或反射。在混合型PMT中没有这样的损耗：一个光电子加速到8keV的能量，几乎肯定会在雪崩二极管中产生信号。利用高效的GaAsP阴极，混合型光电倍增管达到了单光子APD（SPAD）的效率，但阴极面积却要大几个数量级，极其方便光路的耦合搭建。
混合型PMT最显著的优势可能是最近才被认识到的：混合型PMT实际上没有后脉冲。后脉冲是高重复率TCSPC应用中计数背景的主要来源，也是荧光相关测量中的一个已知的问题。背景对荧光寿命测定的准确性有不利影响。FCS实验中，后脉冲在相关时间短于几个μs时出现假峰。到目前为止，只能通过分离光和记录两个探测器之间的互相关来抑制后脉冲峰。
混合型PMT没有后脉冲是其设计原理所固有的。在传统的PMT中，后脉冲是由打拿级系统中的电子云电离剩余气体分子引起的。在单光子雪崩二极管中，后脉冲是由捕获的载流子之前的雪崩击穿。这两种效应在混合型PMT中都不存在：电离是可以忽略的，因为只有单个电子在真空中移动，而在APD中，没有雪崩击穿。
当然，混合型PMT也有一些缺点。极高的阴极电压很难处理。这可能是一个问题，特别是临床生物医学应用。APD反向电压必须非常稳定，并被正确的调整。最重要的问题是混合型PMT的低增益。早期的设备只增加了10⁴增益左右。在这样低的增益下，单光子脉冲振幅在μV范围内。因此，来自终止电阻和来自前置放大器的电子噪声削弱了单光子探测的时间分辨率。因此，直到最近（2009年），混合型PMT才被常规用于TCSPC实验。这种情况随着滨松的R10467混合型PMT的引入而改变。这些器件的总增益达到10^5的量级。单光子脉冲振幅约为100μV的量级，脉宽约为800ps，高带宽、低噪声的前置放大器可以将脉冲放大到一个被BH公司TCSPC计数器的恒比鉴别器探测到的幅值范围。最初的测试已经显示了R10467与以前现有的探测器相比的优越性能。然而，在实践中，来自环境的射频噪声采集，来自高压电源的噪声，以及流过地回路的低频电流，使得裸R10467管子难以在TCSPC实验中直接使用。

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BH公司 HPM-100混合型单光子探测器

为了使R10467适用于标准的TCSPC实验，BH公司将R10467管子、阴极电压电源、APD电压电源和前置放大器集成到一个紧凑的、良好屏蔽的探测器模块中。该探测器如图2所示：

图2：左图及中图：BH公司混合型PMT，集成滨松R10467 PMT管，阴极电压电源，APD电压电源和前置放大器。该探测器采用右图中的DCC-100探测器控制来进行操作。

探测器外壳有独立的隔间，分别用于电压发生器，R10467管，和前置放大器等，这些器件都是屏蔽的，并对彼此和环境进行解耦。整个模块是通过BH公司的DCC-100探测器控制器来进行操作的。DCC-100提供电源供应，控制APD的反向电压，并可以在过载时关机，保护探测器。一个DCC-100的控制器可以同时控制两个HPM-100混合型PMT探测器。

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仪器响应函数IRF

HPM-100-40探测器的仪器响应函数如图3所示：

图3：HPM-100-40的仪器响应函数。左图：线性刻度。右图：对数刻度。

采用BDL-445-SMC皮秒脉冲半导体激光器，BH公司SPC-830 TCSPC计数器。
所记录的仪器响应函数（IRF）宽度为130ps。校正后的激光脉冲宽度为60ps时，IRF宽度约为120ps。响应函数非常清晰，可以在右边的对数图中清楚看到。HPM-100-40的渡越时间和IRF宽度是由GaAsP阴极的内部时间常数决定的。HPM-100-06（采用R10467-06管）更快，具有约50ps的IRF宽度。

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后脉冲

后脉冲的最佳特征是在已知计数率下探测到的连续光信号的光子的自相关函数。图4比较了HPM-100-40在10kHz计数率下的自相关函数与滨松H5773-1探测器获得的自相关函数。HPM-100探测器的自相关是平坦的，直至SPC-830时间相关单光子计数器的死区时间。迄今为止，只有超导纳米线单光子探测器达到了类似的性能。不过，超导纳米线单光子探测器需要工作在低温恒温器中。

图4：计数率为10kHz的连续光信号的自相关函数。左图：HPM-100-40探测器。右图：H5773-1探测器。用HPM-100探测器测量的自相关函数平坦下降到125ns，表明没有后脉冲被检测到。

 

图5显示了荧光素水溶液的FCS曲线。数据由连接到BH公司DCS-120共聚焦扫描FLIM显微系统的HPM-100-40记录。由于不存在后脉冲，因此利用单探测器检测到的光子的自相关来获得三线态时间。

图5：荧光素分子在水溶液中的荧光相关函数。采用HPM-100-40采集，连接到BH公司DCS-120共聚焦FLIM显微镜系统

低后脉冲确保了荧光衰减测量的动态范围显著改善。如图6所示。显示了在20 MHz激光重复频率下记录的荧光素的荧光衰减。信号由HPM-100-40(左)和H5773-1探测器(右)检测。这两种探测器的暗计数率大致相同。对于HPM-100，暗计数率是背景的唯一来源。因为暗计数率只有几个100计数每秒，一个非常高的动态范围是可以获得的。对于H5773-1，背景主要是后脉冲。背景要高得多，动态范围要比HPM-100小得多。

图6：记录了20 MHz激光重复频率下荧光素的荧光衰减曲线。左:HPM-100-40。右:H5773-01

 

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灵敏度

我们无法对R10467-40的探测量子效率进行定量验证。如图7(左)所示的阴极量子效率与波长的曲线，因此是采纳自滨松公司的规格。然而，我们可以验证的是，探测效率高于滨松H7422P-40的效率。H7422P-40具有相同的阴极类型，但使用传统的PMT设计。到目前为止，H7422P-40是对可见光范围pmt的最高灵敏度。HPM至少达到了同样的效率，而且具备更好的时间分辨率和没有任何后脉冲。

图7：左图：滨松提供的量子效率曲线。右图：暗计数率。四个探测器的平均值（黑色曲线）。黄色区域为7个探测器的变化范围，在几天内测量。

对于低亮度的光探测，极限参数往往不仅是效率，还包括暗计数率。暗计数率与温度的典型曲线如图7(右)所示。我们发现的值比滨松测试表中的数字略低，明显低于其他文献中给出的数字。原因尚不清楚。应该注意的是，低暗计数率只有在(a)雪崩二极管的反向电压被选择低于击穿水平和(b)管在暴露于日光后保持在黑暗中几个小时后才能获得。

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感光面积大的优点

在大多数应用中，很难甚至不可能将光集中在一个极小的区域内。典型的例子是多光子显微镜。多光子显微镜用于从样品深处的图像平面获取图像。来自这些层的荧光光子在离开样品的路上分散，并从样品表面的一大片区域出现。虽然这些光子可以通过“NDD”口转移到探测器上，但它们不能集中在直径小于几毫米的区域上[1,2]。
类似的情况甚至可以在共聚焦显微镜中存在。共焦检测使用与样本[3]中的图像平面共轭的平面上的针孔。人们可能会认为针孔发出的光很容易通过小型探测器聚焦，比如单光子雪崩二极管(SPAD)。不幸的是，实际情况往往并非如此。通常，激光扫描显微镜的扫描头有额外的放大倍数，以便物理针孔大小在毫米量级。用一个透镜将针孔缩小到SPAD的大小是不可能的。当使用较大的针孔时，这种情况尤其严重，大约有几十个艾里单位。
示例如图8所示。两幅荧光寿命图像都是在针孔大小为3个艾里单位的情况下记录的。用HPM-100记录的数据显示在左边，用id-100-50 SPAD记录的数据显示在右边。尽管探测器的量子效率没有本质上的不同，但用HPM记录的图像包含的光子数量大约是用SPAD记录的图像的两倍。

图8：用HPM-100(左)和id-100-50 SPAD(右)记录的荧光寿命图像。选定光标位置的图像和衰减曲线。

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总结

在BH公司HPM-100探测器中，首次出现了一种结合了高速、干净响应、高效率、大面积有源、无后脉冲和易于使用的探测器。结合bh TCSPC系统，它以前所未有的动态范围检测荧光衰减曲线，具有高效获取FCS数据的灵敏度，并无需相互关联即可提供FCS。HPM-100的主要应用领域是时间分辨显微镜，它要求HPM-100提供的参数的精确组合。然而，HPM-100可以用于任何需要高精度、高灵敏度和宽动态范围的TCSPC实验。

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参考文献：

1. W. Becker, Advanced time-correlated single-photon counting techniques. Springer, Berlin, Heidelberg, New York, 2005
2. W. Becker, The bh TCSPC handbook. 3rd edition, Becker & Hickl GmbH (2008), available on www.beckerhickl.com
3. Becker & Hickl GmbH, DCS-120 Confocal Scanning FLIM Systems, user handbook. www.becker-hickl.com
4. A. Fukasawa, J. Haba, A. Kageyama, H. Nakazawa and M. Suyama, High Speed HPD for Photon Counting, 2006 Nuclear Science Symposium, Medical Imaging Conference, San Diego, CA (2006)
5. Hamamatsu Photonics, R10467 hybrid PMTs, data sheet.
6. M. Köllner, J. Wolfrum, How many photons are necessary for fluorescence-lifetime measurements?, Phys. Chem. Lett. 200, 199-204 (1992)
7. X. Michalet, A. Cheng, J. Antelman, Motohiro Suyama, Katsuhiro Arisaka, Shimon Weiss, Hybrid photodetector for single-molecule spectroscopy and microscopy. Proc. SPIE 6862 (2007)
8. R.A. La Rue, K.A. Costello, G.A. Davis, J.P. Edgecumbe, V.W. Aebi, Photon Counting III-V Hybrid Photomultipliers Using Transmission Mode Photocathodes. IEEE Transactions on Electron Devices 44, 672-678 (1997)
9. M. Stevens, R.H. Hadfield, R.E. Schwall, S.W. Nam, R.P. Mirin, Time-correlated single-photon counting with superconducting detectors. Proc. of SPIE 6372, 63720U-1 to -10